Advanced Materials 三月份锂/钠离子电池学术汇总
北极星储能网讯:AdvancedMaterials（工程与计算大学科、材料与化学大领域的顶尖期刊）三月份锂/钠离子电池学术汇总：
1.具有高弹性和自我修复功能的聚合物包覆的硅/石墨碳复合材料运用于可高度形变的柔性锂离子电池负极
限制柔性可穿戴电子设备发展的关键在于可变形柔性电池的制备。常用的解决方案有两个，一个是将锂离子电池做成极微小的电池，再使用柔性材料进行串并联；另一种是直接将活性材料涂覆于柔性衬底上做成可变性的柔性电极，但是此两法均会造成一定程度的能量损失。为了制备具有高容量的可伸展收缩的锂离子电池柔性负极，斯坦福大学崔屹教授课题组通过化学气相沉积（CVD）法先制备出负载有高容量晶体硅的碳骨架负极，再通过聚合反应在骨架表面包覆一层具有高弹性的聚合物以大大提高电极的机械应变性能。结果发现，当涂覆了聚合物后，尽管电极阻抗有一定程度的增大，但是没有大大限制硅碳复合负极的容量发挥，以100mA/g的电流密度恒流充放电测试，涂覆质量分数为2%的柔性电极循环100次克容量仍有722mAh/g，能量密度远远高于先前报道的Li4Ti5O12@PDMS柔性负极。由于涂覆有高弹性聚合物，该电极具有良好的弹性应变性能和自我修复功能，最大可以承受400%的形变，在25%的形变量内做拉伸-释放实验，可以达到1000次循环后无损害。该电极有望应用于未来高比能量的柔性锂离子电池的负极上。
2.纳米石墨烯涂层有效抑制锂枝晶的产生
自20世纪60年代以来的50多年间，研究者从未放弃过锂电负极材料的“圣杯”—“金属锂负极”的研究，因为金属锂负极是理论上最理想的锂离子电池负极材料，其具有3860mAh/g的理论比容量和最低的锂离子嵌脱电位，可是在实际应用中却受到了限制。这主要是有两个方面的原因，一方面是在锂离子电池多次的充放电过程中，金属锂负极容易产生锂枝晶，存在刺穿隔膜导致电池短路引发安全问题的隐患。另一个方面是由于其难以形成稳定的固体电解质膜（SEI膜），在多个循环过程随着锂枝晶和SEI膜的溶解与再生，会造成不可逆的锂离子损失，产生越来越多的“死锂”，从而表现为持续较低的库伦效率和容量衰减。
为了抑制锂枝晶产生，研究者已经提供了多条思路：（1）改良电解液（LiFSI，LiF，LiNO3，Cs+等）（2）聚合物/固体电解质（交联聚乙烯，Li7P2S2I等）（3）人造SEI保护层（Li3N保护层，PEDOT-PEG共聚保护层，陶瓷保护层，LISICON保护层等）。考虑到影响锂枝晶生长具有众多的因素，但是最明显的因素要数电极表面平整度以及电流密度的大小，且电流密度的大小对于锂枝晶生长的表面形貌起到决定性因素。基于此，清华大学研究者设计了一种以非堆叠式的石墨烯为导电基体，在石墨烯上沉淀纳米锂金属层作为新型的负极。研究发现，该锂金属负极具有较高的库伦效率（93%）和超高的循环稳定性。由于石墨烯集流体相对于铜箔具有极高的比表面积和良好的电子电导率，不仅大大减小了面电流密度，抑制了锂枝晶的产生，而且当配合双锂盐LiTFSI–LiFSI电解液使用时，可以在沉积的金属锂表面形成平整，稳定且具有良好机械性能的SEI保护膜，从而保证了该金属锂负极可以在大电流密度下历经800次循环而保持良好的表面形貌。
该研究对未来基于锂金属的电池设计（Li-S，Li-O2，Li负极），锂离子电池过充析锂研究以及设计优异的SEI膜保护层均有很好的指导意义。
3.新型易溶的超离子导体LiI-Li4SnS4用于固态锂离子电池电解质
锂离子电池燃烧是当今锂离子电池最大的安全问题，而燃烧和放热的主体是可燃性的锂离子电池有机电解液溶剂，因此开发全固态锂离子电池有望实现真正的“不燃烧锂电池”。无机固态电解质因其能保持电池较高的能量密度以及适合大规模生产，是锂离子电池固态电解质的重要组成部分。目前研究较多的是具有优良导离子能力的硫化物（Li10GeP2S12（LGPS），Li3P7S11和Li6PS5X等）。尽管这类硫化物具有良好的离子传导率，但是在制备大体积的全固态锂离子电池时固态电解质与活性物质之间难以充分接触，致使难以发挥其良好的离子传导能力，倍率性能大打折扣。
最近，韩国蔚山国家科学技术研究所与布鲁克文国家实验室联合开发了一种新型的可溶性固态锂离子电解质LiI-Li4SnS4，由于LiI-Li4SnS4可以溶于无毒的甲醇有机溶液，因此可以使用简单有效的液相包覆方法使该固态离子电解质均匀包覆在正极材料LiCoO2表面，这种方法可以大大增加电解质与活性材料的接触面积，从而能够降低固态锂离子电池的内阻，减少极化，提高电池容量和倍率性能。
这种新型的固态电解质易溶，无毒，可用于液相包覆工艺并利于大规模生产，该技术有望促进固态锂离子电池的商业化进程。
4.三维渗透的网状电极搭建高能量密度和高功率密度钠离子电池
众所周知，储能电池具有较高的能量密度但是只有相对较低的输出功率密度，而超级电容器具有极高的输出功率却欠缺高能量的特点，但是目前的研究表明，尽管两者的储能原理上有一定的区别，但是在能量和功率密度上的界限越来越模糊。有研究表明，使用石墨烯做的超级电容器最高能量密度可达41Wh/kg，接近传统铅酸电池的水平，还有部分赝电容器可以实现超快速的氧化还原反应，比电容可达到2000F/g。在锂离子电池和钠离子电池中，零应变材料Li4Ti5O12，NASICON结构的Li3V2（PO4）3和Na3V2（PO4）3都具有快速充放电的输出性能。
中国科学技术大学与德国普朗克固态研究所的研究者认为，一个具有优异性能的电极，必须有三个畅通的传输通道，分别是集流体和活性物质间良好的电子传导通道，活性物质内部良好的离子传导通道和良好的电解液渗透通道。构建具有3D渗透通道的电极是提高电池输出性能的一个关键举措，但是由于正极材料制备过程复杂，构造3D渗透的网络通道电极常用于负极上。由此，研究者们利用新颖的雾化静电沉积技术构造出了内部联通的三维结构的Na3V2（PO4）3(NVP)钠离子电池正极。因为NVP和RGO-CNT是直接沉积到导电碳网上，因此该电极不仅具有良好的电导率，而且不需要导电剂与粘结剂，所制备的电极展现出良好的电化学性能。将该电极作为钠离子电池正极材料时，以30C电流密度放电时，克容量达到109mAh/g，接近NVP的理论容量。当达到100C（充放电时间为36s，电流密度为11A/g）电流密度时，仍保持有82mAh/g的比容量，以10C倍率循环测试2000次后，容量保持率为96%。由于NVP既可以作为钠离子电池的正极材料，又可以充当负极材料，研究人员还以该方法制备电极作为正负极构成钠离子全电池，工作电压为1.7V，仍保持着良好的倍率性能和循环寿命。这种巧妙的三维电极构造方法有望于更进一步拓宽至其他电池材料（如LiFePO4）的应用。
5.S掺杂的TiO2纳米管阵列展现出优异的储钠性能
由于锂离子电池负极石墨材料具有较窄的层间距，无法进行钠离子的可逆嵌脱，因此对于钠离子电池的负极材料的研究也变得十分必要。TiO2具有较高的理论比容量（355mAh/g），较宽阔的钠离子脱嵌通道（0.372*0.378nm2），是作为钠离子电池负极材料的候选材料之一，但是由于TiO2的电导率低，即便做一层碳包覆的纳米结构或者纳米片，夜无法完全发挥其电化学性能。近日，苏州大学和德国普朗克固态研究所研究人员开发了一种阳极氧化制备硫掺杂的TiO2纳米管阵列，该自支撑的阵列管道结构不仅可以提供更多的反应活性表面，而且S掺杂可以大幅度提高电子电导率（提升了3个数量级），因此，该结构的TiO2具有强健的储钠性能，小电流密度下克容量最高达320mAh/g，接近理论克容量，以3.35A/g（10C）的电流密度循环4000次后容量保持率为91%。
原标题:Advanced Materials 三月份锂/钠离子电池学术汇总
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study of exchange current density of carbon anode materials for li-ion battery.pdf
文档介绍：
鏡锂离子电池碳负极材料交换电流密度的研究作者简介:张万红卜校幽鲜∪耍┦浚呒豆こ蘄师,主笛—线性极化法测定电极交换电流密度的基本原理张万红烂.河南科技大学材料科学与工程学院,河南洛阳;幽鲜∮猩ń鹗舨牧峡蒲в爰庸ぜ际踔氐闶笛槭遥幽洛阳;钲诒刺厝鹦履茉床牧瞎煞萦邢薰荆瑀6钲摘要:采用线性扫描伏安法研究了各种石墨电极的动力学性能,结果表明,随着电极嵌锂程度的增加,其交换电流密度龃蟆H冉馓康慕换坏缌髅芏冉闲。岫ㄏ蚪峁沟氖ɑ枷宋珿的反应活性有所提高。改性天然右墨硐殖鲎畲蟮慕换坏缌髅芏取=换坏缌髅芏戎饕H【鲇谔疾牧媳砻嫣荚雍考捌涞缁Щ钚裕砻嫣荚雍曩较高、活性增强时,碳材料的交换电流密度较高。关键词:碳负极;锂离子蓄电池;交换电流密度;动力学中图分类号:文献标识码:文章编号:—猦.一././锂离子电池作为各种便携式电器的电源已得到了广泛的应用,由于其具有高比能量和长寿命的优势,因此也是一种颇有吸引力的电动车电源。目前在锂离子电池负极材料中得到应用的是各种类型的碳材料。从文献报道和我们现有的实验结果发现:不同碳材料制备的电极对锂离子电池充放电性能影响极大。归根结底是电极材料的嵌脱锂动力学特性相差较大,其直接关系到电池在充放电过程中的端电压、大电流性能、高低温性能、电池容量、循环寿命以及电池的比功率等性能指标。交换电流密度是表征电极反应可逆性和电极嵌脱锂动力学性能的重要参数,而现今关于负极材料的嵌锂动力学研究的文献较少,一般仅限于测定锂离子在焦炭、石墨、中问相炭微球等电极材料中的扩散系数、电极界面阻抗等动力学参数【】”矣捎谘芯空咚捎玫氖笛基金项目:河南科技大学博士基金项目要研究方向为新能源材料。方法、所用设备仪器及实验条件不同,各个研究小组所得结果相差较大,所得结果没有明显的可比性,因此难以比较和衡量各种负极材料之问的动力学性能。本文采用线性极化方法测定了沥青热解炭、酚醛树脂热解炭、天然石墨表面包覆改性石墨等电极材料的交换电流密度。通过分析对比不同结构电极材料的动力学性能,为不同条件下制备的碳负极材料的性能评价提供了参考依据。电极的交换电流密度表示平衡状态下电极的反应能力,是在平衡电极电位下电化学反应正向和逆向的单向反应的比速度和单向电流密度。交换电流密度是定量描述电极反应可逆程度的物理量。电极的交换电流密度越大,电极传输氧化还原反应电流的能力就越强,充放电过程中的电化学可逆程度也就越好【考虑电极反应,,:甀痮瓽,痮,痮篶籐!猧;籯收稻日期:仔一琺琍.瓾猣琒篫瑂...珻;瓸
卜和取㈦锔等¨叩仁百厂讯‘≮礱’\瞤禞卜\瞤‘百笛榻峁***治猲狝电极制备与模拟电池的制作电极交换电流密度的测量㈤·,弘碳负极材料的选择和制备电极的活化嵌锂状态对石墨电极交换电流密度的影响当电极发生电化学反应时,流过电极的净反应电流密度为其中阴极反应电流密度吐与阳极反应电流密度煞直表示为式中:乇为交换电流密度;/5绾墒籉为法拉第常数;5极面积;F宄J籘为温度;、5缱哟ǖ菹凳宦丁/。分别为阴极过电势和阳极过电势。最后得到,流过电极的净反应电流密度为在电极平衡时,叩坏稹#绻刂乒缡坡悖则可将式蚧#可以计算,当过电势限制在以内时,可满足式式成立,其计算结果误差小于ァ由式#惫缡坪苄∈保缂ň环从Φ缌髅芏扔牍势呈线性关系,如果测试出低过电势下的曲线,通过直线斜率梢约扑愠龅缂ń换坏缌髅芏却#将痬,电极面积耸得到:式中潜淞浚侵钢毕咝甭省本实验所选用的碳负极材料均来自深圳市贝特瑞新能源材料股份有限公司,按照文献龇椒ㄖ票浮将碳材料样品与粘结剂聚偏***乙烯和导电剂炭黑按照:柿勘的比例混合制浆,涂于厚度耐箔上,然后将碳膜在嬲婵崭稍瞥傻缂ǎ越鹗麸为对电极,隔膜采用//复合膜,电解液使用:柿勘为电解液,在充满氩气的手套箱里组装成/笛榈绯兀谐浞电性能测试。组装后的电池按照以下的充放电方式进行活化:以/牡缌髅芏群懔鹘谐涞纾刂沟缪./牡缌髅芏群懔鹘蟹诺纾刂沟缪.皇匝槲露为℃。采用线性极化法测量电极的交换电流密度。将活化后的电极充电后静置超过敝恋绯氐缡莆榷ā2捎貌饬靠B返缪的方式评价电极平衡的程度,当电池的正负极电势差在内变化不到时,认为电极达到平衡,然后采用电化学工作站对电极进行线性扫描测试,扫描速度过电势设置在以下,得到电极的微极化曲线。将电池放电到不同的电位,待电极平衡后重复上述过程,得到电极在不同的嵌锂程度、不同端电位下的交换电流密度。以沥青热解炭和石墨化碳纤维为研究对象,研究电极在不同嵌锂状态下的交换电流密度。图、直鹞A街痔材料的微极化曲线。为求出极化曲线的斜率,对测试结果进行了线性拟合。由测试结果可知,碳材料的交换电流密度随着其嵌锂状态的不同而发生变化,随着嵌锂量的增加,响应电流相对于过电势的曲线斜率增加,相应地其交换电流密度增大。由式计算得到,对于沥青热解炭,其未嵌锂和半嵌锂状态下的交换电流密度分别为././6杂谑ɑ碳纤维电极,其未嵌锂和半嵌锂状态下的交换电流密度分别为/.“痗。弧,、灰.图碳材料、诓煌讹刺碌奈⒓ɑ尺丁“尺丁,,凡琻,疞.卜—。、
崧参考文献:不同石墨材料的交换电流密度嵌锂状态影响电极的交换电流密度,其实质是电极内部反应物的浓度对电化学反应的动力学过程进行难易程度的影响,在脱锂状态下,电极内部的锂离子浓度较小,进一步脱锂所需的动力学阻力就越大,表现为电极的交换电流密度减小。碳材料的结构也会对极化曲线产生影响,对于石墨化程度较低的沥青热解炭,电极极化曲线偏离理想的极化曲线较多,极化引起的电流响应不稳定造成曲线的弯曲;而石墨化程度较高的碳纤维的极化曲线较为稳定,嵌锂程度对交换电流密度的影响更为显著。此外,由于石墨电极的充放电曲线表现为开始及结束阶段电势的变化较快,在嵌锂的中间阶段表现为很长的充放电平台,此时电势相对稳定,而且石墨电极的容量主要在电压平台附近发生。因此,本文主要以石墨电极在电极放电%时的交换电流密度来评价不同电极材料电化学反应的动力学特性。将几种不同结构的石墨材料在嵌锂程度%时分别进行线性扫描,所得到的各种石墨材料的微极化曲线见图中给出的碳材料选择沥青热解炭、石墨化碳纤维⑹ɑ俏⒚滋课⑶騈狢以及改性天然石墨表歉莞髦质碳牧系奈⒓ɑ呒扑愕贸龅慕换坏流密度。表不同石墨材料在%嵌锂时交换电流密度保1
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【说明书】：
技术领域本发明涉及电池，具体涉及一种电流密度均匀且稳定的锂离子电池。背景技术随着电子仪器小型化、轻量化的迅猛发展，人们对电子仪器所使用的化学电源要求越来越高。与其它传统二次电池相比，锂离子电池具有电压高、能量密度高、循环寿命长、自放电低、无记忆效应等优点，因此得到了迅猛发展和广泛应用。在锂离子电池中，正极材料的选择和质量对锂离子电池有很重要的影响。目前常用的正极材料主有氧化钴锂(LiCoO2)、氧化锰锂(LiMn2O4)、氧化镍锂(LiNiO2)、镍钴锰多元锂化物及磷酸铁锂(LiFePO4)，其中LiFePO4因其具有价格低廉、环保、循环性能优良、材料稳定性好等特点而逐渐被应用于电动汽车、航天、储能等领域。当前锂电行业因粘结剂分散不均匀导致极片阻抗分布不均，从而造成各处电流密度不一的状况，对于锂离子电池通过增加粘结剂用量可满足磷酸铁锂粉体材料与集电极之间的粘结紧密性，但是活性材料的量相对要减少，从而导致磷酸铁锂锂离子电池的能量密度降低。而对于锂离子电池的负极，却存在负极浆料长时间存放稳定性变差，发生沉降、结块的现象，从而使电池的性能一致性变差，影响产品质量。发明内容本发明的目的是针对上述现有技术的缺陷，提供了一种电流密度均匀且稳定的锂离子电池，具有电流密度均匀，阻抗低，电池稳定性好的优点。本发明的目的可以通过以下技术方案实现：一种电流密度均匀且稳定的锂离子电池，包括正极片、负极片及置于正、负极片之间的隔膜与电解液，所述正极包括正极流体、磷酸铁锂颗粒、导电剂以及正极粘结剂，所述负极包括负极活性物质、负极粘结剂、防腐剂、增稠剂和去离子水。所述正极集流体为表面造孔率为10～70％，造孔的孔径为0.1～1μm，厚度为20～120μm的铝箔，所述磷酸铁锂颗粒的尺寸范围为50～500nm，所述粘接剂为有机导电高分子粘结剂与不导电高分子粘结剂的混合物。所述有机导电高分子粘结剂为掺杂型聚吡咯、聚噻吩、及含极性基团的芳香环的导电聚合物中一种或多种混合，含量占整个混合物总量的10～20％，所述非导电高分子粘结剂为聚乙烯醇、聚氧化乙烯、聚偏氟乙烯的一种或多种混合，所述极性基团包括磺酸基、酰胺基、羰基、磺酰亚胺基，一种或多种混合，含量占整个混合物总量的80～90％。所述正极的制作包括以下步骤：A、对光铝箔进行去油除污处理、进行化学或电化学腐蚀造孔、清洗及稳定化处理制备正极集流体；B、将纳米至微纳米级磷酸铁锂颗粒、导电剂、以及有机导电高分子粘结剂和非导电高分子粘结剂的混合物混合，制备正极浆料；C、将所述正极浆料涂覆在所述正极集流体上并烘干，以形成电极片半成品,再将电极片半成品辊压至规定厚度、并裁切至规定尺寸，以制成磷酸铁锂锂电池用正极片成品。以去离子水的总质量计，所述负极活性物质的质量分数为80～180wt％，所述粘结剂的质量分数为2～6wt％，所述增稠剂为纤维素醚，其质量分数为1～3wt％，所述防腐剂占其质量分数为0.01～10wt％。所述负极活性物质包括石墨。所述防腐剂为自苯酚、三氯异氰脲酸、甲醛中的一种或多种混合。本发明的有益效果：在本发明中利用导电高分子作为粘结剂，因粘结剂本身具有一定的导电性能，在一定程度上改善当前锂电行业因粘结剂分散不均匀导致极片阻抗分布不均，从而造成各处电流密度不一的状况。以导电高分子粘结剂取代部分常规不导电的粘结剂，能有效的提高极片的导电性能，降低电池阻抗，单位面积极片的导电率提高，本发明提供的防腐剂，可以显著提高锂离子电池负极浆料较长时间放置时的稳定性，不发生沉降、结块，并且，使用该负极浆料制成的锂离子电池的常温循环性能和高温循环性能有一定提高。具体实施方式下面通过实施例对本发明进行详细地说明。对于正极按照以下步骤制备：第一步、由于集流体的铝箔在生产过程中表面可能存在油污或防粘剂，所以需要对铝箔进行两次碱洗：先用5％MOH溶液清洗箔面，进行脱脂除膜，以活化铝箔表面，利于后续腐蚀；再用20％的Na3PO4及磷酸酯盐、草酸溶液进行二次清洗除去表面残留碱。然后通过化学腐蚀方法用酸进行浸蚀，优选地，所述腐蚀铝箔的厚度为20～120μm，表面造孔率为10～70％，造孔的孔径为0.1～1μm，铝箔腐蚀后，比表面积大大提高，从而增加了与正极浆料的接触面积，使浆料与箔的结合力增强，先用0.1～0.5N硫酸或硝酸清洗处理后，再用磷酸二氢铵溶液浸泡，可增强腐蚀孔的耐水性，使其更稳定，洗去多余的金属离子及蚀孔中的残留的脏物和余酸。第二步、按浆料固含量为40～60％称取一定量的N-甲基吡咯烷酮溶剂，并预留溶剂总量的5％用于调节最终浆料的黏度。将按一定比例称取的聚偏二氟乙烯与导电聚合物的混合高分子材料加入到上述溶剂中，搅拌1～1.5h，至混合物完全溶解，再加入导电剂搅拌1h后，将烘烤后的纳米亚微米级磷酸铁锂粉末加入到上述导电浆料中，在r/min的高速搅拌下，搅拌5～10h，抽真空保存浆料，纳米亚微米级磷酸铁锂粉末颗粒的尺寸范围为50～500nm，保证电池在大电流工作状态下，电流密度的一致性与均匀性。第三步、间歇或连续的方式将浆料以涂敷在处理后的铝箔上，涂敷速度控制在以将极片彻底烘干的最短停留时间为准，以形成电极片半成品,再将电极片半成品辊压至规定厚度、并裁切至规定尺寸，以制成磷酸铁锂锂电池用正极片成品。对于负极，5000克人造石墨、90克重均分子量40万的纤维素醚、90克SBR、4500克去离子水、50克苯酚混合搅拌均匀，得到负极浆料。将上步得到的负极浆料用拉浆机涂敷在厚度9μm的铜箔上，85℃烘干，压片，然后分切成所需的负极片。以上显示和描述了本发明的基本原理和主要特征和本发明的优点。本行业的技术人应该了解，本发明不受上述实施例的限制，上述实施例和说明书中描述的只是说明本发明的原理，在不脱离本发明精神和范围的前提下，本发明还会有各种变化和改进，这些变化和改进都落入要求保护的本发明范围内。本发明要求保护范围由所附的权利要求书及其等效物界定。
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锂电池内电流密度
最近看文献，说锂离子电池内存在四个界面，即正集流体、正极固液界面、负极固液界面、负极集流体，并提到各个界面处的电子电流密度问题，有的说集流体处的电子电流密度为总电流密度，也有的说是固液界面出，请问有没有哪位虫友了解这个问题？对于锂离子电池来说是集流体处电电子电流流密度为总电流密度还是隔膜处（固液界面处）为总电电子电流流密度？另外，对于正负极区域有区别吗？先谢谢大家啦！
谢谢啊 ，可否顺便推荐一下，这方面比较权威的文献？
这个转化过程是如何实现的可否详解？
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